日前，成都大学高等研究院特聘副研究员李露明，与四川大学建筑与环境学院环境工程专业博士宋双同日本国立物质材料研究所（National Institute for Materials Science）叶金花教授团队合作，在权威期刊Nature Catalysis (IF=41.8)联合发表题为《A selective Au-ZnO/TiO₂ hybrid photocatalyst for oxidative coupling of methane to ethane with dioxygen》的高水平文章。本项研究在“双碳”背景下，实现甲烷光催化高效转化制备高附加值长链碳氢化合物具有重要现实意义。

随着低碳经济时代的到来，天然气消费在一次能源中占比上升至历史新高。它不仅是一种储量丰富、成本低廉且清洁的燃料，还是一种很有前景的生产高附加值化学品的原料气。直接且选择性地将甲烷氧化为具有经济价值的碳氢化合物或液态氧化合物是工业减少对原油依赖的最佳途径之一。但甲烷因独特的SP³分子构型，第一个C-H键活化异常困难。目前，甲烷氧化偶联（OCM）和甲烷非氧化偶联（NOCM）可用于实现甲烷直接转化为有价值的高级烃。然而，NOCM反应受到热力学限制。OCM反应则因不受热力学限制，被认为是生产高级烃的最有前途的方法之一。然而该反应温度仍高达600℃，且输入的氧化剂又容易导致过氧化反应发生，造成对烃类选择性下降。光催化被认为是一种有前景的可低温活化甲烷的有效方法。因此，合理设计兼顾高催化活性和高选择性的光催化剂至关重要。

研究团队设计研制出可用于光催化甲烷氧化偶联（OCM）反应中的高效Au-ZnO/TiO₂ 杂化光催化剂。结果表明：在光照条件下，Au，ZnO和TiO₂之间形成的异质结构能够有效地将光生载流子进行分离，提高载流子的利用效率，同时，Au-ZnO/TiO₂在光照过程中产生的氧空位能够降低O₂吸附能和活化势垒，进而达到促进甲烷氧化反应进行的目的。在甲烷的转化率为0.13 %时，实现了5000 μmol·g^-1 h^-1产率和90 %的选择性，效果比以往报道的高性能催化剂提高了一个数量级。本研究工作不仅有助于指导高效光催化剂的设计，还能与其他工艺技术（比如反应器设计）相结合，在保持高乙烷选择性的条件下，进一步提高甲烷的转化率和乙烷的产率。

文章链接：

https://www.nature.com/articles/s41929-021-00708-9

DOI: 10.1038/s41929-021-00708-9