近日，特聘研究员曾攀在能源材料领域顶级期刊《Advanced Energy Materials》（中科院一区Top期刊，IF: 26）发表题为“Electronic Structure Engineering in Electrocatalysts: Enabling Regulated Redox Mediation for Advanced Lithium-Sulfur Chemistry”的综述文章；在国际权威期刊《ACS Nano》（中科院一区Top期刊，IF：15.8）发表题为“Activating Transition-Metal Oxides through In Situ Regulation of Lower Hubbard Band for Catalytic Conversion of Lithium Polysulfides”的最新研究成果。曾攀博士为论文得第一作者，我校王清远教授/冯威教授、苏州大学张亮教授及西南科技大学宋英泽教授为通讯作者，成都大学为第一单位。
设计高效催化剂被认为是抑制锂硫电池穿梭效应的有效策略，而催化剂的活性由其电子结构决定。本文系统总结了电催化剂电子结构调控策略的最新进展，包括但不限于d-band位置、d-带价电子/空位、自旋态、eg/t2g轨道、反键的电子填充、p-带、d-p 轨道杂化、f-轨道和几何结构工程。详细讨论了电子结构和催化活性之间的基本关系，重点介绍了对增强活性起源的机理认识。最后，总结了调控电子结构所面临的主要挑战，并简要展望了电子结构策略的进一步发展。本文可为锂硫化学中的电子结构调控提供前沿见解。
多硫化物锂（LiPSs）的催化转化被认为是解决锂硫电池穿梭效应的有效途径，特别是基于过渡金属氧化物（TMOs）。然而，这种催化系统的活性起源和相应的机制见解仍然难以捉摸。该研究以Mn3O4为模型电催化剂，提出了一种与下哈伯德带（LHB）跃迁相关的激活态来阐明TMOs的活性来源。具体而言，在工作条件下，由LiPSs的S原子取代Mn3O4中的O原子所引发的LHB宽度的加宽、LHB位置的上移以及LHB轨道的重排，协同实现了快速的电子转移，并将吸附能力调节到适当水平。基于这些特性，Mn3O4电催化剂从惰性状态转化为活化状态，加速了LiPSs的转化。该工作为设计Li-S系统的高效电催化剂提供了一条基于LHB调控的新途径。
文章链接: https://doi.org/10.1002/aenm.202501603
https://doi.org/10.1021/acsnano.5c03325
