特聘研究员曾攀博士在国际权威学术期刊《Advanced Functional Materials》 发表两篇最新研究成果

发布日期:2023-05-08    浏览次数:

近期,高等研究院先进材料研究院团队-低碳技术研究方向,以成都大学王清远教授、苏州大学张亮教授及复旦大学晁栋梁教授为通讯作者,高等研究院特聘研究员曾攀博士为第一作者,分别于20231月及20234材料领域知名刊物《Advanced Functional Materials》(中科院一区Top期刊,IF: 19.9)上发表题为In Situ Non-Topotactic Reconstruction-Induced Synergistic Active Centers for Polysulfide Cascade CatalysisIn Situ Reconstruction of Electrocatalysts for Lithium-Sulfur Batteries: Progress and Prospects的最新研究成果。

1原位电化学重构诱导构建二次储能体系用异质结催化材料的新策略: 不同于传统水热-高温煅烧方法制备金属化合物异质结,开发了一种通过调控电压利用载体材料在电化学反应过程中自身发生部分重构原位制备金属化合物异质结,制备方法简便、异质结组分精准可控,率先将其应用到锂硫二次储能体系中,解决了锂硫电池面容量低的问题,获得了稳定运行的高能量密度锂硫电池,显著提升锂硫电池的实用化进程。该策略可以实现异质结的组分-催化功能-催化活性的精确调控,特别是能显著降低目前异质结催化材料的制造成本、缩短制备周期。此外,超越传统催化材料的试错开发模式,基于同步辐射谱学揭示催化材料电子结构与催化活性间的构效关系,提出了能级匹配概念定制特定功能的催化材料。通过催化剂前驱体元素种类及数量的调控,精准构建具有不同d-band中心的金属化合物,进而制备具有不同催化功能或特定功能的催化材料,提高了电池在实际应用场景下的电化学性能。能级匹配概念为设计具有特定催化功能或者多个催化活性中心的高效催化材料提供了理论指导,避免了繁杂的实验筛选过程。

1. 原位电化学反应诱导生成异质结催化材料及能级匹配概念设计特定功能催化材料示意图。


(2)当前,锂硫电池的研究聚焦在如何提高电催化剂的催化活性,来加速多硫化物的氧化还原转化动力学,进而实现抑制穿梭效应的目标。例如,通过空位、掺杂、单原子、合金化及异质结工程等来调节催化剂的d/p-band中心、eg轨道电子充填或自旋电子,改变其吸附能力及降低多硫化物的反应能垒,进而加速多硫化物转化。然而,已报道的电子结构调控策略及对应的催化机制(双向催化,分步转化及选择性催化等)普遍建立在默认过渡金属催化剂在工况条件下是稳定的前提下得到。实际上,近期研究人员发现部分电催化剂在电化学反应过程中会发生动态重构。这种原位重构不可避免地造成预先精心设计好的活性位点、组成成分及电子结构等发生变化,进而导致不可预料的电催化行为。因此,深入了解活性位点的变化和原位重构行为的影响因素是精准设计高效电催化剂的关键前提,然而并未得到深入研究和总结。我们团队全面总结了锂硫电池在电化学反应过程中不同电催化剂重构行为的研究进展总结和展望了重构反应研究中尚未探索的问题和面临的主要挑战。

2. 锂硫电池催化剂电子结构调控策略及催化剂动态重构。

文章链接: https://doi.org/10.1002/adfm.202214770.

https://doi.org/10.1002/adfm.202301743.